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Combustible de réacteurs uranium-naturel-graphite-gaz (UNGG)

Les réacteurs uranium-naturel-graphite-gaz (UNGG), tous arrêtés, utilisaient un combustible à uranium métal. Ces combustibles se présentaient sous forme de cartouches constituées de cylindres creux d'uranium naturel gainés d'alliage magnésium-zirconium. Une chemise de graphite soutenait souvent les cartouches, et dans certaines versions, un barreau de graphite occupait le vide intérieur.

La fabrication comprenait les opérations suivantes : fusion et moulage du métal, traitement thermique par chauffage et trempe, usinage, nettoyage, et gainage.

C'est la Sicn, sur ses sites d'Annecy et de Veurey-Voroize et, jusqu'en 1970 environ, la Cerca à Romans, qui façonnaient le combustible UNGG.

Les réacteurs à eau légère et à eau lourde utilisent du combustible en oxyde d'uranium. Pour les réacteurs à eau légère, l'uranium est enrichi à environ 3,5 % ; pour les réacteurs à eau lourde, on utilise généralement de l'uranium naturel ou très légèrement enrichi. Les crayons cylindriques en zircaloy, contenant les pastilles en UO2, sont groupés en assemblages.

Le coeur d'un réacteur à eau pressurisée (REP) de 925 MWe contient 157 assemblages correspondant à 72,5 t d'uranium réparties en 41 500 crayons.

La fabrication d'UO2 se fait par voie sèche ou par voie humide, la voie sèche étant généralement préférée.

Les étapes du procédé de fabrication utilisant la conversion par la voie sèche comprennent :

-- la vaporisation de l'UF6 par chauffage dans une étuve ;

-- la conversion de l'UF6 en UO2 en présence de vapeur d'eau surchauffée, par une hydrolyse de l'UF6, suivie par une réduction du composé UO2F2 par l'hydrogène. L'UO2 est alors sous forme de poudre ;

-- la fabrication de pastilles, par l'homogénéisation de la poudre, l'adjonction d'un lubrifiant, l'écoulement de la poudre dans une matrice de compression et le compactage. Les pastilles sont frittées dans un four, puis contrôlées ;

-- la fabrication d'assemblages, par l'introduction des pastilles dans les tubes en zircaloy (un alliage aluminium-zirconium) soit en acier inox (crayonnage) ; la fabrication des pièces de structure ; la réalisation du squelette par l'assemblage des tubes guides avec des grilles ; et l'introduction des crayons dans le squelette.

Le procédé par voie humide présente l'inconvénient de produire une quantité d'effluents plus importante que la voie sèche. Parce qu'il permet « à partir de presque n'importe quelle forme, d'obtenir presque ce que l'on veut », il est souvent utilisé pour la récupération des matières fissiles dans les rebuts et les déchets [Lamy 93a].

En France, le combustible UO2 est aujourd'hui fabriqué par la Franco-Belge de fabrication de combustible (FBFC) dans son usine de Romans. Elle utilise la voie sèche. Une filiale de FBFC, FBFC Internationale, exploite une usine à Dessel, en Belgique, qui met en oeuvre une partie de la poudre d'UO2 élaborée dans l'usine de Romans.  

La SICN à Veurey-Voroize, la CICE/Cicaf à Corbeville et la SFEC à Bollène (les deux dernières usines sont aujourd'hui démantelées), ont effectué des étapes de la fabrication du combustible UO2 pour les REP et les réacteurs à eau lourde.

Le procédé pour la fabrication de combustible URT est le même que pour la fabrication de combustible standard, sauf que des protections supplémentaires sont nécessaires. Ce combustible est fabriqué dans une chaîne spéciale dans l'usine FBFC à Romans.

Combustible UAl et siliciure

La plupart des réacteurs de recherche en France sont de type piscine, et utilisent un combustible constitué de minces plaques métalliques gainées, contenant l'uranium enrichi.

Généralement la plaque contient un noyau constitué d'un matériau fissile dispersé sous forme de grains dans une matrice d'aluminium [RGN xi-xii.85]. La gaine est généralement constituée d'un alliage d'aluminium. Le c|ur du réacteur est constitué de quelques centaines de plaques combustibles regroupées en éléments combustibles, légèrement écartées les unes des autres.

Jusqu'en 1978, le matériau fissile était généralement un alliage d'uranium et d'aluminium de type UAl ou UAlx (mélange des composés UAl3 et UAl4). L'uranium était enrichi à environ 93 % en U235.

En 1978 le Département à l'énergie américain (DOE), en coopération avec d'autres organismes, a mis sur pied un programme international RERTR (Reduced Enrichment Research and Test Reactor). Son objet était le développement de nouveaux combustibles à faible taux d'enrichissement pour éviter la prolifération de l'uranium hautement enrichi. Pour qu'un réacteur puisse atteindre avec de l'uranium faiblement enrichi les mêmes performances qu'avec de l'uranium hautement enrichi, la quantité d'uranium 235 dans chaque plaque doit rester identique. Il faut donc diluer l'uranium 235 dans davantage d'uranium 238 et pour réaliser cette dilution, augmenter la densité de l'uranium.

Actuellement le combustible standard RERTR est un composé de l'uranium, un siliciure, U3Si2, avec une densité d'uranium atteignant 4,8 g/cm3 et donc un enrichissement inférieur à 20 % en U235, dont l'utilisation était autorisée par la Nuclear Regulatory Commission [Travelli 94].

Deux groupes de chercheurs, l'un au Laboratoire National d'Argonne du Département d'Energie américain, l'autre en France, sont en train de développer des combustibles à 8-9 g/cm3. Jusqu'en 2003, les matières les plus prometteuses étaient des alliages d'uranium et de molybdène. L'année prévue pour réaliser un combustible neuf et qualifié à mettre en service était 2006. En raison de l'gonflement du combustible d'essai uranium/molybdène sous irradiation, la date a été repoussé à la fin de l'anneée 2010 au plus tôt, et quelques rechercheurs pensent que le combustible uranium/molybdène ne remplacera jamais le combustible au siliciure.  Le groupe francais de travail sur les combustibles neufs pour les MTR se compose de la CEA (la neutronique), Cerca (aspects de la fabrication), et Cogéma (modes de retraitement) [NucF 19.iv.99, 29.iii.04; Krull 98].

Le procédé de fabrication du combustible UAlx-Al et U3Si2-Al comprend deux étapes principales:
--réalisation du noyau par la métallurgie de poudres : fusion de l'uranium et de l'aluminium, concassage et broyage, ajout d'une poudre d'aluminium de type A5 pour former une matrice, et compactage ;
--colaminage du noyau dans un boîtier d'alliage d'aluminium, d'abord par fabrication d'un ³sandwich², puis d'une plaque par laminage [RGN ix-x.89 ; RGN xi-xii.85].

La Cerca est le seul fabricant français de combustible UAlx-Al et U3Si2-Al pour des réacteurs de recherche. Elle a également fabriqué le combustible UAl-Al pour les réacteurs Célestin à Marcoule. Nous ne savons pas si l'on fabrique encore aujourd'hui, ni a fortiori où, du combustible pour les Célestin.

Dans les années soixante-dix, le CEA a développé, en collaboration avec ses filiales Sfec et Technicatome, un combustible à faible taux d'enrichissement, le combustible Caramel. Le CEA a utilisé des c|urs complets en combustible Caramel dans les réacteurs Isis et Osiris. Il en a récemment abandonné l'utilisation dans Osiris au profit du combustible siliciure. Le combustible Caramel a été et est, semble-t-il, peut-être encore utilisé dans les sous-marins (voir ci-dessous).

Le combustible Caramel est constitué de pastilles plates d'oxyde d'uranium enrichi à environ 7,5 %. Chaque pastille a à peu près la forme et les dimensions d'un vrai caramel, d'où son nom.

Un pavage de pastilles est constitué à l'intérieur d'une plaque mince, individuellement gainé par un alliage de zircaloy. Un empilement de ces plaques est lui-même gainé. Cet ensemble est soumis à un traitement thermique sous haute pression qui a pour effet de constituer un alvéole métallique étanche autour de chaque pastille.

Le CEA a équipé un atelier de Sfec à Bollène et des ateliers à Cadarache et à Saclay pour fabriquer du combustible Caramel à partir d'UF6. L'atelier de Bollène n'existe plus. Une partie au moins de ses activités concernant le Caramel a été transférée à Veurey-Voroize. L'atelier de Saclay, s'il s'agit de l'Atelier de réalisation d'assemblages combustibles (Arac), ne fabrique plus le Caramel, mais Veurey-Voroize le faisait encore en mi-1995 [Con viii.95]. Nous ne savons pas s'il est encore fabriqué à Veurey-Voroize ou à Cadarache.

Nous disposons de très peu d'information concernant le combustible des navires militaires, dont les chaufferies sont toutes de type REP ; mais il semble que la marine a utilisé du combustible divers, à l'uranium de faible et de haut enrichissement.

Les trois premiers sous-marins lanceurs d'engins (SNLE), Le Redoutable (1969-1991), Le Terrible (depuis 1971), et Le Foudroyant (depuis 1973), étaient fournis de combustible sous forme de tubes de zircaloy contenant des pastilles d'oxyde d'uranium. Il semble probable que l'uranium était faiblement enrichi, peut-être entre 3,5 et 6 % [voir LeMo 4.vi.74 ; TechIn B 3140]. Par contre, Le Tonnant (depuis 1978), le cinquième SNLE, et probablement L'Indomptable (depuis 1976), le quatrième, utilisaient un combustible métallique " à uranium hautement enrichi et à très longue durée de vie " [Arme xii.77 ; LeMo 19.ix.79].

Les sous-marins nucléaires d'attaque (SNA) dont le premier, Le Rubis, a divergé en 1981, utilisaient, au moins pour un temps, le combustible Caramel [LeMo 10.vii.79]. Nous ne savons pas si les SNA continuent à utiliser ce combustible.

En 1996 Technicatome cherchait à développer un combustible pour sous-marins qui contiendrait de l'uranium enrichi au même niveau que le combustible à l'oxyde d'uranium utilisé dans les réacteurs à production d'électricité, soit environ 3,25% d'uranium 235. Une brochure de Technicatome, qui aurait été publiée cette année, affirme : "Nous avons mis au point en 1995 de nouveaux procédés de fabrication en utilisant l'uranium à enrichissement commercial et réalisé des éléments combustibles prototypes qui seront chargés dans le réacteur RNG en 1996." L'année 1996 a été celle de la fermeture de l'usine de Pierrelatte, qui produisait jusque-là de l'uranium hautement enrichi pour l'Armée.

Selon Charles Fribourg, de Technicatome, le CEA cherchait en 1999 à concevoir un combustible à sous-marins qui utiliserait le même niveau d'enrichissement que le combustible des REP. Ce combustible servirait aux sous-marins de la future catégorie Barracuda des SNA (sous-marin nucléaire d'attaque) et leur future prototype à terre. [RGN iii-iv.99].  Dans un dossier de presse du 22 décembre 2006, le ministère de défense a annoncé que le combustible du Barracuda aura un "enrichissement civil," i.e. "identique à ceului des centrales nucléaires d'EDF."

Pourtant, il est difficile de savoir avec certitude si le combustible enrichi au niveau commercial est déjà utilisé dans la catégorie actuelle des sous-marins nucléaires d'attaque, dans le SNLE (sous-marin nucléaire lanceur d'engins) classifié comme appartenant à une nouvelle génération ( Le Triomphant et le Téméraire, qui sont entrés en service respectivement en 1997 et 1999), ou dans le porte-avions Charles-de-Gaulle, qui fait aussi partie de la nouvelle génération. Un document officiel fait remarquer que, pour ce qui concerne le Triomphant, "le combustible fourni par le CEA sous forme de poudre d'uranium légèrement enrichi a été transformé en barres à section carrée dans les ateliers de Technicatome" [InfoDG x.93]. L'expression 'légèrement enrichi' pourrait, pourtant, faire référence aux 7,5% de Caramel, et non aux 3,25% à 4% du combustible commercial.  

Le CEA lui-même est responsable du développement et de la fabrication du combustible. La maîtrise d'¦uvre industrielle de la propulsion nucléaire était assurée avant 1974 par son département de propulsion nucléaire ; depuis, il est assuré par sa filiale Technicatome [ColB 15.xii.90]. Les ateliers de Technicatome à Cadarache fabriquent au moins une partie du combustible naval. L'usine de Sfec à Bollène et un atelier à Saclay, vraisemblablement l'Arac (ci-dessus), ont assisté à fabriquer le combustible Caramel militaire. Il est possible que l'usine de Sicn à Veurey-Voroize avait/a également un rôle militaire. 

                                                                                    --actualisé le 8 janvier 2007

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