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I. LES MATIÈRES > LA CHAÎNE URANIUM - PLUTONIUM > GESTION DES COMBUSTIBLES IRRADIÉS

II.A. Axe 1

En 1991, le CEA a inauguré le programme Spin (Séparation, incinération), qui comprenait deux volets, Actinex et Puretex. Actinex comportait un ensemble d'études à long terme visant à la séparation-transmutation des éléments à vie longue -les actinides et les produits de fission- contenus dans les déchets de retraitement. Puretex regroupait les recherches tendant à diminuer le volume et l'activité des déchets, en particulier des déchets secondaires provenant du retraitement [CNE 95 ; Bataille 96] Actuellement, le CEA regroupe une partie du programme Puretex et le programme Actinex-séparation dans un programme dénommé " Séparations poussées." (La CNE fait remarquer que les programmes Puretex et Actinex " devraient, en toute logique, disparaître en tant que tels des futurs documents et présentations pour assurer leur lisibilité." [CNE 00])

 

II.A.1. SEPARATION
Aujourd'hui, 99 % des produits de fission, 99,7 % des actinides mineurs et 0,1 % du plutonium restent dans la solution à vitrifier après retraitement et sont destinés au stockage en profondeur. L'objectif est de " séparer puis d'extraire les éléments dont la durée de vie risquerait d'être supérieure à celle des centres de stockage souterrain ".

Le CEA étudie la séparation du neptunium, de l'américium, du curium, du technétium, de l'iode et du césium. Les trois premiers éléments précités, qui sont des actinides mineurs " représentent l'essentiel de l'inventaire radiotoxique à long terme des déchets " [Bernard 00]. Les trois derniers, des produits de fission, sont sélectionnés car ils ont pour caractéristiques une vie très longue, une abondance assez importante dans le combustible irradié, une mobilité potentielle importante en raison d'une solubilité relativement élevée ainsi qu'une capacité moindre à se fixer sur les matériaux solides [Bernard 00].

Le neptunium, le technétium et l'iode peuvent être traités avec plus ou moins d'efficacité dans les usines de retraitement actuelles par des adaptations du procédé Purex. Le neptunium peut être récupéré sans modification majeure du procédé Purex. L'adaptation du procédé Purex utilisée pour le technétium 99 ne sépare que la partie du technétium qui est en solution. La partie solide, qui représente environ 10 à 15% du technétium, reste inchangée. Pour ce qui concerne l'iode 129, le procédé utilisé actuellement ne permet de récupérer que 97% du radionucléide. Le CEA mène des recherches sur les possibilités d'amélioration de la séparation du technétium et de l'iode[CNE 00].

La séparation de l'américium, du curium et du césium a nécessité le développement d'une nouvelle chimie de la séparation, ayant pour objectif la conception de molécules synthétiques très sélectives.
- Le procédé Diamex sépare les actinides mineurs et les lanthanides du reste des produits de fission
- Le procédé Sanex sépare les lanthanides d'un mélange d'américium et de curium.
- Le procédé Sésame sépare l'américium du curium [Bernard 00].
- Le programme Calixarène sépare le césium par des molécules calixarènes à partir des solutions de produits de fission des procédés Purex et Diamex [CNE 00].

Pour la séparation des actinides mineurs, du technétium, de l'iode et du césium, le CEA prévoit la démonstration de la faisabilité scientifique (la validation des concepts de base) pour 2001 et la démonstration de la faisabilité technique dès 2005 ou avant cette date. La faisabilité scientifique de Diamex a été démontrée en 1994 [CNE 00].

Dans le cadre du programme " Séparations poussées ", le CEA étudie également le retraitement par voie sèche, voie qui avait été abandonnée dans les années quatre vingt. Le CEA s'intéresse actuellement à la voie non-aqueuse pour le traitement de combustibles spéciaux et de cibles utilisées pour la transmutation. Il s'agit de procédés dits pyrochimiques (réactions à haute température). Pour le retraitement, les réactions pyrochimiques ont lieu dans les sels fondus. D'ici à 2006, le CEA a pour but d'acquérir " le maximum de données concernant la chimie et l'électrochimie des éléments constitutifs des combustibles et des cibles irradiés, dans les chlorures et fluorures fondus et dans les systèmes biphasés fluorures fondus-métaux fondus. C'est un programme à vocation d'évaluation." Le CEA prévoit de passer, probablement après 2006, à des expérimentations démonstratives, dans les cellules blindées d'Atalante (Marcoule), sur des cibles irradiées dans Phénix [CNE 00].

II.A.2. TRANSMUTATION
Pendant les opérations de transmutation, les chercheurs tentent de " changer de case " un élément dans la classification périodique en le soumettant à un flux intense de neutrons, pour le transformer, soit en un élément à vie courte, soit en un élément stable donc non radioactif.

Le CEA étudie la transmutation, principalement pour les actinides et quelques produits de fission à vie longue, en utilisant :

-- des Réacteurs critiques (REP et réacteurs rapides)

Pour les réacteurs critiques, le CEA mène 1) des études sur la neutronique de la transmutation et des scénarios visant à améliorer les données nucléaires et les schémas de calcul et 2) " des études expérimentales sur les combustibles et cibles qui ont permis de définir des familles de nouveaux types de combustibles adaptés à la transmutation " et de mener des expériences d'irradiation dans le réacteur Phénix [Bernard 00].

-- des systèmes hybrides. Les systèmes hybrides comportent a) un accélérateur de protons à très haute intensité;

b) une source de spallation (une cible épaisse constituée d'un matériau lourd où se produit le phénomène de spallation -l'émission de neutrons par des noyaux lourds percutés par les protons à haute énergie); et c) un réacteur nucléaire sous-critique. Dans un système hybride, les neutrons fournis par l'accélérateur via la source de spallation provoquent et entretiennent la réaction en chaîne dans le réacteur sous-critique.

Pour ce qui concerne les systèmes hybrides, le groupement de recherche Gédéon (le CEA, le CNRS, l'Andra, EDF et Framatome) a lancé plusieurs programmes. Le projet IPHI a pour objectif la réalisation d'un injecteur de protons de haute intensité à Saclay. Le projet Megapie est destiné à développer et expérimenter une cible de spallation. Il s'agit d'une collaboration entre le CEA, le CNRS, et des chercheurs allemands, belges, italiens et suisses [CNE 00]. L'expérimentation en question aura lieu en Suisse. Les expériences Muse, menées dans le réacteur Masurca à Cadarache, utilisent " un générateur de neutrons, placé au centre d'un massif simulant l'environnement d'une source de spallation dans un système hybride." [Bernard 00].

Une structure CEA-CNRS a été chargée d'établir un dossier de motivation, qui constituera la première étape du lancement éventuel d'un projet de démonstration européen de système hybride à neutrons rapides. Les chercheurs français semblent actuellement favoriser un accélérateur linéaire à cavité supra-conductrice, une cible de spallation en alliage liquide plomb-bismuth, et le caloporteur en gaz hélium. La CNE voudrait savoir si ces options pourraient convenir aux industriels et aux autres partenaires européens [CNE 00].

Les chercheurs évaluent par le biais des scénarios les performances potentielles de la séparation-transmutation. Depuis 1998, ils étudient cinq familles de scénarios : trois utilisant les technologies actuelles: des parcs REP, RNR, ou mixte REP et RNR; et deux utilisant des systèmes hybrides: 1) un parc mixte REP à combustible UO2 et des systèmes hybrides pour transformer le plutonium, les actinides mineurs et les produits de fission à vie longue et 2) un " parc à 'double strate' où les REP et les RNR serviraient au multirecyclage du plutonium, et les systèmes hybrides à la transmutation des actinides mineurs et des produits de fission à vie longue " [Bernard 00].

Les travaux menés sur la transmutation sont entravés depuis la mise à l'arrêt définitive de Superphénix et par le manque de réacteurs dans lesquels il serait possible de mener les essais. Le réacteur Phénix ne sera mis en service qu'en 2001, et doit être mis à l'arrêt en 2004. " Il faut également que le futur réacteur Jules Horowitz apporte une contribution à ces travaux, notamment en neutrons rapides." Ce qui nous amène bien au-delà de 2006 [CNE 00].

Problèmes
Christian Bataille a fait remarquer en 1996: " Quand on envoie des neutrons sur une cible, il ne se produit jamais uniquement que la réaction recherchée, et l'effet des réactions parasites peut parfois retirer tout l'intérêt de l'opération." La capture de neutrons peut aboutir à la création de radionucléides à vie longue. Les réactions de transmutation peuvent également produire des produits de fission à vie courte qui se désintègrent en produits de fission à vie longue.

C'est pour ces raisons entre autres, que certains radionucléides à vie longue ne peuvent être transmutés en isotopes à vie courte ou en isotopes stables. Parmi ces radionucléides, on trouve le carbone 14, le strontium 90, l'uranium 238 et le césium 135. L'uranium, qui représente 94 % de la masse des combustibles irradiés, ne peut être candidat à la transmutation, car la capture de neutrons effectuée par l'uranium 238 engendre la création de plutonium 239.

Certains radionucléides qui peuvent être transmutés doivent " passer par des recyclages multiples qui nécessiteront, avant chaque nouveau passage en réacteur, un retraitement poussé " [Bataille 96]. Le technétium 99, par exemple, nécessiterait plusieurs cycles de transmutation [Makhijahni 00].

Les scénarios de transmutation requièrent deparcs de réacteurs de grande dimension, ainsi que des installations de fabrication de combustible et de retraitement appropriées . Si tous les réacteurs d'un parc produisant annuellement 400 TWh sont d'une puissance de 1000 MWe, il est possible d'atteindre un facteur 4 de réduction des flux de plutonium et d'actinides mineurs en utilisant un RNR pour cinq REP, soit sept ou huit RNR au total, et en effectuant un multirecyclage du plutonium. (M. Bataille fait remarquer que ce scénario permet de récupérer au final deux fois plus d'actinides mineurs que dans la situation de référence). Il est possible d'atteindre un facteur de réduction des flux de plutonium et d'actinides mineurs de 50 à 120, en utilisant un RNR pour 3 à 4 REP, et en effectuant le multirecyclage du plutonium et l'"incinération" des actinides mineurs [Bataille 98].

Cela implique nécessairement un projet à très long terme. En effet, " un parc de réacteurs passerait par trois phases : [1] une phase transitoire de mise à équilibre des actinides [...] [2] une phase à l'équilibre pendant laquelle leur production est égale à leur destruction et [3] enfin une phase transitoire de destruction progressive de ces actinides " [CNE 00]. Pour trois scénarios présentés par le CEA à la CNE utilisant des réacteurs éprouvés (REP et RNR), la phase 1 durerait entre 50 et 100 ans, et la phase 3 nécessiterait entre 150 et 250 ans afin que l'inventaire d'équilibre soit réduit d'un facteur 10 [CNE 00].

Un programme de transmutation, en particulier s'il dépend du retraitement par voie aqueuse, génère de grande quantités de déchets secondaires. Il aurait pour autre conséquence probable l'exposition des travailleurs aux rayonnements ionisants. La CNE a fait remarquer que, " dans un premier temps, il semble inéluctable que le retraitement poussé conduise à de nouveaux déchets de type B " ; et le conseil scientifique du CEA a signalé dans un rapport de 1990 que " pour les conséquences à court terme, l'option séparation-transmutation des actinides représente un accroissement des doses, mais surtout une augmentation du nombre de personnes exposées."

Le coût d'un programme de transmutation poussé serait prohibitif.

Un programme de transmutation, quelle que soit son envergure, ne permettrait pas d'éliminer le besoin d'un site de stockage géologique en profondeur. Certains isotopes qui ne peuvent être transmutés nécessiteront de toute façon une solution de stockage. xxDe plus, selon la CNE, les déchets dits de Catégorie B, dont le volume s'élèvera à environ 100,000 mètres cubes en 2020, doivent être déposés dans un stockage en profondeur.

II.A.3. CONDITIONNEMENT
En complément de la voie séparation-transmutation, la stratégie de référence, le CEA étudie la voie séparation-conditionnement " pour les radionucléides séparés qui ne pourraient être transmutés " [Bernard 00]. Par exemple, " la séparation du césium s'inscrit dans le concept Séparation-Conditionnement " [CNE 00]. Pour ces radionucléides, le CEA étudie et développe de nouvelles matrices de conditionnement. L'étude et le développement de ces matrices ainsi que la démonstration de leur performance à long terme sont menés dans l'axe 3 [Bernard 00].

 

 

 

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